近日，山西大学精细化学品教育部工程研究中心绿色与仿生催化研究团队，在液-液界面调控催化反应选择性方面取得重要进展，研究以“Small Ligand-Involved Pickering Droplet Interface Controls Reaction Selectivity of Metal Catalysts”为题，发表在国际重要学术期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 5984−5995）。博士研究生杨杰为第一作者，邹后兵教授、田欣欣副教授、杨恒权教授为论文的共同通讯作者。

调控反应选择性是实现目标产物精准高效合成的关键，在催化化学研究中具有重要意义。然而，调控催化反应选择性常常面临反应活性与反应选择性相互纠缠的难题。邹后兵教授/杨恒权教授团队长期致力于Pickering乳液界面催化相关研究，提出利用液-液界面微环境调控催化反应新思想，以期突破催化反应中反应活性与选择性的标度关系。

研究团队前期研究已证实油-水界面的界面水层具有独特的界面氢键相互作用，可以有效调控金属催化剂表面分子吸附构象，实现了卤代硝基芳烃的高活性高选择性加氢（J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 2511−2522）。在目前这项研究工作中，研究团队使用极性芳烃小尺寸有机配体，精细调控液-液界面氢键相互作用，构建液-液界面空间结构进而调控反应选择性，并进一步阐明界面氢键相互作用对反应选择性的调控机制。研究发现，疏水性苯胺/苯酚/苯磺酸钠等极性芳烃与界面水分子具有较强的氢键相互作用，优先吸附在金属表面的水层上，形成独特的水介导金属-有机界面，极性芳烃的芳香相互作用使得这种水介导金属-有机界面形成严密的分子阵列，这一由小尺寸有机配体构建的界面空间结构，可以在不明显影响传质扩散的同时有效调控反应物和产物分子的吸附构象，在对硝基苯乙烯等选择性加氢反应中，反应活性不下降的情况下，对氨基苯乙烯选择性从≤10%显著增加到≥95%，重要的是，界面氢键键长被证实与反应选择性呈线性关系，随着界面氢键键长的减小，反应选择性线性式增加。这项研究提出了一种调控金属催化剂表界面结构的全新策略，为反应选择性调控提供了新视野。

该工作得到了国家自然科学基金、山西省自然科学基金等项目经费的资助。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16128