近日,我校晶态材料研究所梁林锋副教授课题组在氢键有机框架(HOF)材料质子传导研究领域取得新进展。在国际著名学术期刊 Nature Communications 期刊发表了题目为“ Vitrification-Enabled Enhancement of Proton Conductivity in Hydrogen-Bonded Organic Frameworks ”的研究论文。山西大学为通讯单位,我校硕士研究生杨丰帆为第一作者,晶态所梁林锋副教授为通讯作者,郑州轻工业大学田稼越老师为单晶数据收集提供了帮助。
HOF是一类由有机分子通过氢键连接而成的新型功能材料,因其合成简单、单晶结构明确、容易再生等优点而受到广泛关注。HOF本身具有丰富的氢键网络,在质子传导方面具有巨大的应用潜力。然而,这类材料晶体颗粒之间存在的晶界,会阻碍质子远程传输。为了解决这一问题,作者提出将HOF玻璃化从而直接消除晶界的影响。在本工作中,作者利用1,5-萘二磺酸与N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作为HOF合成的主要前驱体,得到了动力学稳定的HOF-SXU-8与热力学稳定的HOF-SXU-9两例HOF单晶。在加热条件下,DMF分子发生部分分解并进一步诱导动力学稳定的HOF-SXU-8晶体转变为HOF-g玻璃(如下图)。相比于HOF-SXU-8,HOF-g玻璃在100℃无湿度条件下的质子电导率提升了五个数量级。通过分子动力学模拟和X射线全散射实验对HOF-g的质子传导机理进行了研究,发现该玻璃体系内存在三种分子团簇。其中,H+对连接这些分子团簇起重要作用,并与该体系的高质子电导率息息相关。本工有助于了解HOF玻璃化并促进质子传导的机制,为其它HOF材料的玻璃化与应用提供参考。
近年来,梁林锋课题组在HOF单晶的合成及质子传导中的应用发表了系列研究工作(Science China Chemistry, 2023, 66(9): 2563-2568; Crystal Growth & Design 2023, 23(9), 6221-6227)。该研究工作得到了国家自然科学基金的资助。